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甲基丙烯酸甲醋一丙烯酞胺杯芳烃聚合物膜中残留溶剂行为的多尺度模拟

【化学与能源论文】引言质子交换膜(protonexehangemell山rane)是氢气氧气燃料电池的核心部件之一,是一种选择性透过功能的高分子膜,不仅起着隔离阳极反应物和阴极反应物的作用,而且还起着质子传输的作用。目前,虽然常用全氟磺酸膜Na-fio。〔’;,但它必须有水才起作用,且膜的阻隔性较差。因此需要改进,改进之法就是开发无水质子交换膜,如聚苯并咪哇(PBI)膜!2),这种膜可以在掺杂适量的无机酸后在无水条件下使用。目前,开发新型质子交换膜仍然是研究的热点之杯芳烃是大环超分子化合物之一,结构和性质独特,以杯芳烃及其衍生物为基元的功能高分子材料,具有质子选择性传输的作用〔’一8〕,但是质子传输机理尚不清楚。在聚合物成膜过程中,残留在膜中未挥发完全的溶剂如氯仿等,可能影响膜的微观结构。然而,如氯仿等溶剂在膜中的存在形式、含量对膜的微观结构的影响,很难通过实验去测量。本研究用计算机模拟的方法去探讨。N涵on膜中水的分布形式及含量对膜的影响,已有了大量报道〔’一川,模拟方法也较成熟,但有关甲基丙烯酸甲醋一丙烯酞胺杯芳烃聚合膜的模拟尚未见报道。因此,本研究也是这个领域的初步探索。施宪法课题组[8〕使用的质子交换膜,是由丙烯酞胺杯芳烃(CA)和聚甲基丙烯酸甲醋(PMMA)合成的,成膜过程中使用不同的溶剂,如氯仿、四氢吠喃等。因此,模拟模型包含聚合物和溶剂。模拟着重在介观尺度下溶剂与聚合物之间相互作用的关系,以及不同溶剂在膜中的分布状况,并选取溶剂局部富集区域模拟分子动力学,计算各种溶剂的自扩散系数。
本研究在两种尺度上模拟甲基丙烯酸甲醋一丙烯酞胺杯芳烃膜,介观尺度下采用粒子耗散动力学(diss币ativepaI’ticl“dynamies,DpD)法,分子力学(moleeularmeehanies,MM)和分子动力学法(moleeulardynamies,MM)法。原子位置的变化而有极小值的性质,去确定大分子的结构。分子动力学法(moleeulard”amiessimulation,MD
 
 
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